Aplicación de hidrotalcitas y sólidos mesoporos ordenados como adsorbentes de herbicidas

Zusammenfassung

El resumen de la tesis para la base de datos Teseo debe ser una presentación de la tesis y tener la extensión suficiente para que quede explicado el argumento de la tesis doctoral. El formato debe facilitar la lectura y comprensión del texto a los usuarios que accedan a Teseo, debiendo diferenciarse las siguientes partes de la tesis: 1. introducción o motivación de la tesis La contaminación del agua se define como la introducción por el hombre en el ambiente acuático de elementos abióticos o bióticos que causen efectos dañinos o tóxicos, perjudiquen los recursos vivos, constituyan un peligro para la salud humana, obstaculicen las actividades marítimas, disminuyan la calidad del agua o los valores estéticos y de recreación [FAO, 1992]. Uno de los contaminantes que afectan principalmente a la calidad del agua son los pesticidas químicos, los cuales son usados por el hombre para eliminación de plagas, enfermedades y malezas que afectan a los cultivos agrícolas. El uso excesivo de estos compuestos químicos ha provocado un gran problema en el medioambiente. Esta Tesis Doctoral trata de aportar conocimientos sobre la utilización de materiales para la eliminación de algunos pesticidas presentes en el agua. El objetivo principal del trabajo presentado en esta Memoria ha sido la preparación de diversos materiales tales como hidrotalcitas, bien calcinadas o bien modificadas con compuestos orgánicos de cadena larga, y sólidos mesoporosos ordenados para su posterior utilización como adsorbentes de pesticidas. La elección de los materiales se realizó en función del carácter iónico del pesticida así como del pH del medio en el cual se encuentran los mismos. Por ello, a pHs bajos se trabajará con compuestos mesoporosos mientras a pHs altos con hidrotalcitas. 2. contenido de la investigación Se ha llevado a cabo la síntesis de dos organohidrotalcitas con aniones de cadena larga, una con anión tetradecanodiotato en la interlámina y otra con dodecilsulfato, con el fin de poder introducir en la interlámina de ésta el pesticida S-Metolacloro. Se ha procedido a la realización de cinéticas de adsorción, isotermas de adsorción-desorción y regeneración así como el estudio de la influencia de la temperatura en la adsorción del pesticida. Se abordó la adsorción de un pesticida ionizable, Nicosulfuron, y un pesticida iónico, Mecoprop-P, en una hidrotalcita de Mg-Al calcinada a 500ºC, realizándose experimentos de adsorción-desorción en los que se contemple la influencia de la presencia simultánea de aniones, tales como carbonato, nitrato, sulfato, cloruro o fosfato en la adsorción de los pesticidas, así como la extracción de estos del complejo soporte-pesticida mediante los aniones citados para comprobar su eficacia como desorbentes. El estudio se completó con el análisis del proceso de regeneración de la hidrotalcita calcinada ya que diversos estudios ponen de manifiesto que se produce una disminución de la capacidad de adsorción después de cada ciclo de adsorción-calcinación. Esta disminución fue justificada por los cambios en la morfología de las partículas después de diversos ciclos, para cuya comprobación se utilizó microscopía electrónica de transmisión. Materiales tales como las organosilices mesoporosas periódicas (PMOs) tienen propiedades únicas para ser utilizadas como adsorbentes de moléculas orgánicas en virtud de su gran área superficial y de una estrecha distribución de mesoporos, de manera similar a sílices mesoporosas (PMS), así como de la naturaleza orgánica de sus puentes que pueden interactuar con ellos. Por esta razón se sintetizaron dos organosilices (etano-PMO y benceno-PMO) y una sílice (PMS), siguiendo un procedimiento similar. Se abordo la captura de S-Metolacloro Tanto en el caso de las hidrotalcitas como de estos nuevos adsorbentes, se procedió a la modelización de las cinéticas e isotermas de adsorción mediante diversas ecuaciones matemáticas. Las ecuaciones de pseudo-primer y pseudo-segundo orden y la ecuación de Morris-Wever para el ajuste de las cinéticas, y las ecuaciones de Freundlich, Langmuir y Dubinin-Radushkevich para las isotermas de adsorción. También se examinó la adsorción de S-Metolacloro y de Bentazona, en función del pH, en carbón mesoporoso ordenado (MC) y en su material de partida, una resina mesoporosa fenólica ordenada (MPR), que se sintetizarán siguiendo un método de ¿soft template¿, así como en un carbón comercial (CC) para poder dilucidar las ventajas e inconvenientes de éste frente a los dos nuevos materiales, procediéndose a la modelización de las cinéticas e isotermas de adsorción mediante diversas ecuaciones matemáticas. Previamente se caracterizaron estos materiales mediante el análisis de su área superficial, la distribución de tamaño de poro, la distribución de tamaño de párticula y microscopía electrónica, entre otros. 3.conclusión Se han sintetizado diferentes materiales para ser utilizados como adsorbentes en la eliminación de plaguicidas, dependiendo del medio en que estos se encuentren y de la naturaleza de los mismos. Para los pesticidas con carácter iónico o polar, la hidrotalcita calcinada (HT500) ha mostrado buena capacidad de adsorción tanto para Nicosulfuron como Mecoprop-P. Así mismo, los carbones mesoporosos permitieron la eliminación del pesticida aniónico Bentazona en disolución acuosa. Por otra parte, los pesticidas no polares tales como S-Metolacloro fueron adsorbidos en organohidrotalcitas a pH básicos y en PMOs y carbones mesoporosos a pHs ácidos. El mejor adsorbente a pH básico fue HT-TDD aunque HT-DDS mostró ser un mejor candidato debido a su mayor reciclabilidad. A pHs ácidos los mejores adsorbentes fueron el benceno-PMOs y el MC, aunque este último exhibió una mayor capacidad de adsorción.