Síntesis, estructura y actividad de catalizadores basados en vanadio y antimonio para la amonoxidación selectiva de propano a acrilonitrilo

Zusammenfassung

El presente trabajo de investigación estudia catalizadores basados en vanadio y antimonio para la reacción de amonoxidación de propano. Para ello varias series de catalizadores fueron sintetizadas y caracterizadas mediante XRD, espectroscopía Raman in situ, espectroscopía Raman operando, XPS y área superficial BET. La actividad catalítica fue evaluada en un microreactor de lecho fijo y uno de lecho fluído. Primero se estudian catalizadores másicos Sb-V-O y Sb-V-Nb-O. Luego se estudiaron catalizadores soportados, el sistema Sb-V-O fue estudiado soportado sobre Al2O3, Nb2O5 y SiO2, con ello se evaluó el efecto del soporte. El efecto del Nb como activo del sistema Sb-V-O también fue evaluado, para ello se estudiaron catalizadores Sb-V-Nb-O soportados en Al2O3 y SiO2. En todas las series, el efecto de la relación atómica Sb/V y/o Sb/Nb y del recubrimiento Sb+V fue evaluado. El presente trabajo ha esclarecido el papel que juegan vanadio y antimonio durante la reacción en este tipo de catalizadores, ya que las especies VOx y SbOx entran y salen de la estructura de SbVO4 durante la reacción tal y como ha sido estudiado mediante espectroscopia Raman operando. De esta manera, el vanadio sufre un ciclo redox entre las especies de óxido de vanadio superficiales en las que se encuentra como V(V) y la fase SbVO4 en la que se encuentra como V(III). Paralelamente, el antimonio sufre un ciclo estructural entre la fase SbVO4 y la fase alfa-Sb2O4, en ambas estructuras, se encuentra como Sb(V). Además, dos nuevos métodos de síntesis de este tipo de catalizadores han sido propuestos y comparados con los ya descritos en la bibliografía.