Synthesis, structural and physical characterizations of new tellurate based compounds

Resumo

La investigación objeto de esta Tesis se inició con la síntesis de un material inorgánico de fórmula Cs2.8Tl1.2(SO4)1.48(SeO4)0.52.[Te(OH)6]2 (CsTlSSeTe), con el objetivo de conocer cómo las sustituciones catiónica y aniónica afectan a las características físico-químicas de la familia de disoluciones sólidas de teluratos inorgánicos. La caracterización estructural de CsTlSSeTe se llevó a cabo mediante difracción de rayos X de monocristal. El sólido cristaliza en el sistema monoclínico (grupo espacial P21/n), con tres grupos aniónicos en la celda unidad, acoplados mediante enlaces de hidrógeno (OHO), y octaedros TeO6 más regulares que los descritos en la literatura para otros miembros de esta misma serie, lo que se relaciona con el valor de los radios catiónicos de los elementos metálicos involucrados. En el análisis térmico de este nuevo material se observan tres transiciones fase a 411, 425 y 498 K (estructural, ferroparaeléctrica y protónica, respectivamente). Posteriormente, se sintetizó una nueva familia de organo-halogenoteluratos, monitorizando el efecto de diferentes grupos orgánicos y elementos halógenos (F, Cl, Br o I) en las propiedades de los compuestos [C9H14N]2TeCl6 (T1), [(C9H14N)2(C9H12NI)]TeI6 (T2), [C7H7N2]2TeCl6.(H2O)2 (T3), [C8H12N]2TeBr6 (T4), [C10H16N]2TeBr6 (T5), y [C2H8N]3Te6F18.H2O (T6). Los datos experimentales (difracción de rayos X de polvo cristalino, microscopia electrónica de barrido, incluyendo EDX, espectroscopia infrarroja) verificaron la composición química y la pureza de los cristales. La difracción de rayos X de monocristal mostró que los nuevos compuestos cristalizan en los sistemas monoclínico (T1, T3, T4, T5) o triclínico (T2, T6). La estructura cristalina de todos ellos puede describirse por planos de especies orgánicas interconectadas con grupos TeX6 a través de fuertes enlaces de hidrógeno. La inspección de los datos estructurales muestra que el volumen del halógeno asociado al átomo de telurio determina el valor de las distancias y ángulos de enlace del octaedro TeX6, cuya deformación aumenta con el tamaño del halógeno. La estabilidad de las redes cristalinas de estos materiales está garantizada por enlaces de hidrógeno intermoleculares, cuya intensidad es función del grado de deformación del complejo iónico, que a su vez depende del radio del halógeno. Se estudió el comportamiento térmico y espectroscópico de estos materiales, así como su actividad biológica in vitro frente a Escherichia Coli y Staphylococcus aureus, con excelente comportamiento antibacteriano de T1, T2 y T3.